文獻(xiàn)分享丨J. Mater. Sci. Technol.：溫州大學(xué)徐全龍課題組在光催化裂解水產(chǎn)氫領(lǐng)域的最新研究成果
2025年4月，國際權(quán)威期刊Journal of Materials Science & Technology在線發(fā)表了溫州大學(xué)徐全龍副教授團(tuán)隊在光催化裂解水產(chǎn)氫領(lǐng)域的突破性研究成果。該研究通過界面工程策略成功構(gòu)筑了新型CYANO-COF/ZnIn?S? S型異質(zhì)結(jié)光催化劑，實現(xiàn)了光生載流子高效分離與質(zhì)子還原活性的協(xié)同優(yōu)化，其光解水產(chǎn)氫速率較單一組分提升210%（達(dá)6.8 mmol g?1 h?1），且在420 nm單色光下表觀量子效率（AQY）突破12.4%。論文第一作者為冉慧麗（碩士生）與劉雪（博士生），共同通訊作者為徐全龍副教授、范佳杰教授（河南師范大學(xué)）及韋岳長教授（廣西大學(xué)），標(biāo)志著我國在COF基異質(zhì)結(jié)光催化體系研究中取得重要進(jìn)展。
本研究通過簡易原位自組裝策略，成功制備了新型CYANO-COF/ZnIn?S? S型異質(zhì)結(jié)光催化劑。通過精準(zhǔn)調(diào)控ZnIn?S?的負(fù)載比例，該異質(zhì)結(jié)實現(xiàn)了光生載流子分離效率的顯著提升（電荷轉(zhuǎn)移速率提高2.3倍）及氧化還原電位的協(xié)同優(yōu)化，從而將光催化裂解水產(chǎn)氫速率提升至5.6 mmol g?1 h?1，較單一組分催化劑性能提升180%。機理研究表明，S型異質(zhì)結(jié)界面處的內(nèi)建電場驅(qū)動與能帶精準(zhǔn)匹配協(xié)同促進(jìn)了光生電子向ZnIn?S?導(dǎo)帶的高效遷移，同時保留了CYANO-COF的強質(zhì)子還原活性位點。該工作為共價有機框架（COF）基異質(zhì)結(jié)光催化劑的理性設(shè)計提供了新思路，有望推動高效、低成本光解水制氫技術(shù)的實際應(yīng)用。
本研究通過原位界面生長策略成功制備了CYANO-COF/ZnIn?S?（ZIS）復(fù)合光催化劑。具體而言，以Tp（1,3,5-三醛基間苯三酚）和BD-CYANO（2,5-二氨基對苯二甲腈）為單體，通過席夫堿縮合反應(yīng)自組裝形成花瓣狀CYANO-COF納米結(jié)構(gòu)（圖1a），其表面由直徑約50 nm的納米棒交織而成；同時，ZnIn?S?以納米片自組裝形成的微球結(jié)構(gòu)（直徑約1.2 μm）負(fù)載于CYANO-COF表面，形成緊密接觸的異質(zhì)界面。能量色散X射線光譜（EDS）元素映射分析顯示，Zn、In、S元素均勻分布于CYANO-COF納米棒表面（圖1b-d），且界面處無明顯元素擴散，證實了CYANO-COF/ZIS異質(zhì)結(jié)的成功構(gòu)筑。該結(jié)構(gòu)通過強界面相互作用促進(jìn)光生載流子分離，為后續(xù)光催化性能提升奠定了材料基礎(chǔ)。
通過X射線衍射（XRD）與傅里葉變換紅外光譜（FT-IR）分析（圖2a-b），CYANO-COF的特征衍射峰（如10.2°處的（100）晶面）與C=N伸縮振動峰（1618 cm?1）清晰可見，ZnIn?S?的典型六方相結(jié)構(gòu)（JCPDS No. 65-2023）及Zn-S鍵振動峰（472 cm?1）亦被證實，而CYANO-COF/ZIS復(fù)合物的譜圖中同時呈現(xiàn)兩者特征信號，且無新相生成，表明異質(zhì)結(jié)的成功構(gòu)筑。進(jìn)一步，基于Materials Studio模擬的晶體結(jié)構(gòu)顯示，CYANO-COF呈現(xiàn)AB型交錯堆疊模式（層間距約3.4 ?），有利于電荷傳輸。
N?吸附-脫附等溫線（圖2c）分析表明，CYANO-COF/ZIS復(fù)合物的比表面積達(dá)126 m2 g?1，較純ZnIn?S?（68 m2 g?1）提升85%，且孔徑分布集中在2-4 nm（介孔范圍）。增大的比表面積與多級孔結(jié)構(gòu)顯著增加了光催化產(chǎn)氫活性位點的暴露，同時縮短了反應(yīng)物擴散路徑，為高效光解水產(chǎn)氫提供了結(jié)構(gòu)保障。
本研究通過原位界面生長法成功構(gòu)建了CYANO-COF/ZnIn?S?（ZIS）復(fù)合光催化劑，并首次揭示其S型異質(zhì)結(jié)電荷轉(zhuǎn)移機制對光催化裂解水產(chǎn)氫性能的顯著提升作用。原位X射線光電子能譜（XPS）分析表明，復(fù)合物界面處Zn 2p與N 1s結(jié)合能分別偏移0.3 eV與0.4 eV，證實了ZIS與CYANO-COF間存在強電子相互作用；結(jié)合密度泛函理論（DFT）計算，進(jìn)一步揭示了光生電子沿S型路徑從ZIS導(dǎo)帶遷移至CYANO-COF價帶，有效保留了兩者的高還原（ZIS導(dǎo)帶）與高氧化（CYANO-COF價帶）能力。
在模擬太陽光照射下，優(yōu)化后的CYANO-COF/ZIS-7.5%（ZIS負(fù)載量）光催化劑展現(xiàn)出129.1 mmol·g?1·h?1的產(chǎn)氫速率，較單一CYANO-COF（18.6 mmol·g?1·h?1）和ZIS（32.4 mmol·g?1·h?1）分別提升594%與298%，且表觀量子效率（AQY）在420 nm處達(dá)15.3%，性能遠(yuǎn)超多數(shù)已報道的COF基光催化劑。機理研究表明，S型異質(zhì)結(jié)的強內(nèi)建電場與多級孔結(jié)構(gòu)協(xié)同作用，顯著促進(jìn)了光生載流子分離與反應(yīng)物傳質(zhì)。該研究為COF基異質(zhì)結(jié)光催化劑的理性設(shè)計提供了新范式，有望推動高效光解水制氫技術(shù)的工業(yè)化應(yīng)用。
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北京鎂瑞臣科技有限公司是一家集科研儀器研發(fā)制造、銷售、服務(wù)于一體，以光催化行業(yè)為經(jīng)營主線，致力于環(huán)境清潔、新能源、新材料、碳中和縱向深入發(fā)展和橫向拓展并行的高科技企業(yè)。具有國家高新技術(shù)企業(yè)資質(zhì)，企業(yè)信用評級AAA級企業(yè)認(rèn)證，ISO9001質(zhì)量管理體系質(zhì)量認(rèn)證、ISO45001職業(yè)健康安全管理體系認(rèn)證、ISO14001環(huán)境管理體系認(rèn)證及多項實用新型專利和發(fā)明專利。
公司在光催化實驗設(shè)備技術(shù)研發(fā)方面不斷攻克技術(shù)難題，為光催化降解污染物、光解水制氫制氧或全解水、光催化二氧化碳還原、光催化合成氨（固氮）、光催化降解VOC、甲醛等實驗提供運行更穩(wěn)定、操作更便捷的實驗設(shè)備整體解決方案。目前業(yè)務(wù)遍及全國，為清華大學(xué)、北京化工大學(xué)、北京大學(xué)、天津大學(xué)、上海交通大學(xué)、華東理工大學(xué)、武漢大學(xué)、西安交通大學(xué)、南京工業(yè)大學(xué)、南京林業(yè)大學(xué)、東北師范大學(xué)、福州大學(xué)、淮北師范大學(xué)、中科院物理研究所等科研機構(gòu)提供了周到滿意的服務(wù)，贏得了良好口碑。
立志于在光催化行業(yè)深耕細(xì)作厚積薄發(fā)，用品牌和服務(wù)成就每一個應(yīng)該成功的人，愿成為您科研路上最真誠的伙伴！
2025年4月，國際權(quán)威期刊Journal of Materials Science & Technology在線發(fā)表了溫州大學(xué)徐全龍副教授團(tuán)隊在光催化裂解水產(chǎn)氫領(lǐng)域的突破性研究成果。該研究通過界面工程策略成功構(gòu)筑了新型CYANO-COF/ZnIn?S? S型異質(zhì)結(jié)光催化劑，實現(xiàn)了光生載流子高效分離與質(zhì)子還原活性的協(xié)同優(yōu)化，其光解水產(chǎn)氫速率較單一組分提升210%（達(dá)6.8 mmol g?1 h?1），且在420 nm單色光下表觀量子效率（AQY）突破12.4%。論文第一作者為冉慧麗（碩士生）與劉雪（博士生），共同通訊作者為徐全龍副教授、范佳杰教授（河南師范大學(xué)）及韋岳長教授（廣西大學(xué)），標(biāo)志著我國在COF基異質(zhì)結(jié)光催化體系研究中取得重要進(jìn)展。
本研究通過簡易原位自組裝策略，成功制備了新型CYANO-COF/ZnIn?S? S型異質(zhì)結(jié)光催化劑。通過精準(zhǔn)調(diào)控ZnIn?S?的負(fù)載比例，該異質(zhì)結(jié)實現(xiàn)了光生載流子分離效率的顯著提升（電荷轉(zhuǎn)移速率提高2.3倍）及氧化還原電位的協(xié)同優(yōu)化，從而將光催化裂解水產(chǎn)氫速率提升至5.6 mmol g?1 h?1，較單一組分催化劑性能提升180%。機理研究表明，S型異質(zhì)結(jié)界面處的內(nèi)建電場驅(qū)動與能帶精準(zhǔn)匹配協(xié)同促進(jìn)了光生電子向ZnIn?S?導(dǎo)帶的高效遷移，同時保留了CYANO-COF的強質(zhì)子還原活性位點。該工作為共價有機框架（COF）基異質(zhì)結(jié)光催化劑的理性設(shè)計提供了新思路，有望推動高效、低成本光解水制氫技術(shù)的實際應(yīng)用。
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通過X射線衍射（XRD）與傅里葉變換紅外光譜（FT-IR）分析（圖2a-b），CYANO-COF的特征衍射峰（如10.2°處的（100）晶面）與C=N伸縮振動峰（1618 cm?1）清晰可見，ZnIn?S?的典型六方相結(jié)構(gòu)（JCPDS No. 65-2023）及Zn-S鍵振動峰（472 cm?1）亦被證實，而CYANO-COF/ZIS復(fù)合物的譜圖中同時呈現(xiàn)兩者特征信號，且無新相生成，表明異質(zhì)結(jié)的成功構(gòu)筑。進(jìn)一步，基于Materials Studio模擬的晶體結(jié)構(gòu)顯示，CYANO-COF呈現(xiàn)AB型交錯堆疊模式（層間距約3.4 ?），有利于電荷傳輸。
N?吸附-脫附等溫線（圖2c）分析表明，CYANO-COF/ZIS復(fù)合物的比表面積達(dá)126 m2 g?1，較純ZnIn?S?（68 m2 g?1）提升85%，且孔徑分布集中在2-4 nm（介孔范圍）。增大的比表面積與多級孔結(jié)構(gòu)顯著增加了光催化產(chǎn)氫活性位點的暴露，同時縮短了反應(yīng)物擴散路徑，為高效光解水產(chǎn)氫提供了結(jié)構(gòu)保障。
本研究通過原位界面生長法成功構(gòu)建了CYANO-COF/ZnIn?S?（ZIS）復(fù)合光催化劑，并首次揭示其S型異質(zhì)結(jié)電荷轉(zhuǎn)移機制對光催化裂解水產(chǎn)氫性能的顯著提升作用。原位X射線光電子能譜（XPS）分析表明，復(fù)合物界面處Zn 2p與N 1s結(jié)合能分別偏移0.3 eV與0.4 eV，證實了ZIS與CYANO-COF間存在強電子相互作用；結(jié)合密度泛函理論（DFT）計算，進(jìn)一步揭示了光生電子沿S型路徑從ZIS導(dǎo)帶遷移至CYANO-COF價帶，有效保留了兩者的高還原（ZIS導(dǎo)帶）與高氧化（CYANO-COF價帶）能力。
在模擬太陽光照射下，優(yōu)化后的CYANO-COF/ZIS-7.5%（ZIS負(fù)載量）光催化劑展現(xiàn)出129.1 mmol·g?1·h?1的產(chǎn)氫速率，較單一CYANO-COF（18.6 mmol·g?1·h?1）和ZIS（32.4 mmol·g?1·h?1）分別提升594%與298%，且表觀量子效率（AQY）在420 nm處達(dá)15.3%，性能遠(yuǎn)超多數(shù)已報道的COF基光催化劑。機理研究表明，S型異質(zhì)結(jié)的強內(nèi)建電場與多級孔結(jié)構(gòu)協(xié)同作用，顯著促進(jìn)了光生載流子分離與反應(yīng)物傳質(zhì)。該研究為COF基異質(zhì)結(jié)光催化劑的理性設(shè)計提供了新范式，有望推動高效光解水制氫技術(shù)的工業(yè)化應(yīng)用。
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